เมื่อหลวงพ่อจ้อยฯ อุปสมบทแล้วได้อยู่จำพรรษาเพื่อศึกษา พระปริยัติธรรมที่วัดดอนม่วง ตำบลวังม้า อำเภอลาดยาว จังหวัดนครสวรรค์ จำพรรษาอยู่ ๕ พรรษา แล้วไปศึกษาพระอภิธรรม และปวิปัสสนากรรมฐานที่วัดมหาธาตุยุวราชรังสฤษฎิ์ กับพระอาจารย์เจชินซึ่งมาจากประเทศพม่า และยังไปศึกษาวิปัสสนากรรมฐาน กับท่านเจ้าคุณภาวนาภิราม (สุกปวโร) และหลวงปู่นาค ที่วัดระฆังโฆสิตาราม ซึ่งเป็นสายเดียวกันกับสมเด็จ พระพุฒาจารย์ (โต พรหมรังสี) โดยมีหลวงพ่อพิมพา วัดหนองตางู ก็ไปศึกษาที่นั่นด้วย ใช้เวลาศึกษาอยู่ที่วัดระฆังโฆสิตารามรวมหลายปี จึได้กลับมาจำพรรษาและพัฒนาวัดศรีอุทุมพร

     หลังจากออกพรรษาแล้ว หลวงพ่อนิยมการออกธุดงค์รุกมูล (อยู่โคนต้นไม้เป็นวัตร) ไปยังภูมิภาคต่างๆ เพื่อแสวงหาความวิเวก ทดสอบความทดทน เพื่อเผาผลาญกิเลสตัณหา อันได้แก่ ความโลภ ความโกรธ และความหลง และเพื่อศึกษาสัจจธรรมอันเป็นหนทาง แห่งความหลุดพ้น ตลอดจน วิชาอาคมจากครูบาอาจารย์ ต่างๆ ที่เชี่ยวชาญและมีชื่อเสียงโด่งดัง หลวงพ่อจ้อยฯ ได้ขึ้นไปตั่งต้นเดินธุดงค์ที่ภาคเหนือ จังหวัดเชียงใหม่ลงมาจนถึงจังหวัดนครปฐม และศึกษาวิชาอาคมกับหลวงพ่อจง วัดหน้าต่างนอก อำเภอบางไทร จังหวัดพระนครศรีอยุธยา พบกับหลวงพ่อฉาบวัดคลองจัน อำเภอหันคา จังหวัดชัยนาท หลวงพ่อเงินวัดดอนยายหอม อำเภอเมืองฯ จังหวัดนครปฐม ได้แลกเปลี่ยนวิชาความรู้ต่างๆ แก่กัน และหลวงพ่อยังได้มีโอกาศไปศึกษาวิชาอาคม กับหลวงพ่อเดิม วัดหนองโพ อำเภอตาคลี จังหวัดนครสวรรค์ ซึ่งเป็นเกจิอาจารย์ ชื่อดังในสมัยนั้น จากนันได้ศึกษาอักขระขอมลาวจนมีความรู้แตกฉานเป็นอย่างดี